本发明提供一种易于回收、可多次使用的有机染料光催化剂复合物的制备方法，包括以下步骤：a）将氧化石墨烯溶液、钛酸异丙酯、硫酸和酒精混合，得到混合液；b）将所述混合液加热并发生反应，得到石墨烯-二氧化钛复合物；c）将石墨烯-二氧化钛复合物、含有Fe²⁺和Fe³⁺的溶液与含有OH^-的溶液混合，加热发生反应，得到石墨烯-二氧化钛-四氧化三铁光催化剂复合物。本发明还提供了一种光催化剂复合物，包括：石墨烯层、二氧化钛颗粒层和四氧化三铁层；所述二氧化钛颗粒层位于石墨烯层上，所述四氧化三铁层位于所述二氧化钛颗粒层上。本发明提供的光催化剂复合物结构稳定性好，多次降解有机染料后仍具有较高的降解速率。