本发明涉及一种高储能密度固体介电复合材料的制备方法，所述的制备方法是以具有高介电常数的无机陶瓷粉体和聚丙烯腈为材料，通过用聚丙烯腈稀溶液将无机陶瓷粉体相包覆起来，再经过真空脱泡、流延成膜、溶剂蒸发、压延、真空热压、预氧化、高温烧结而制得。制备的固体介电复合材料是导体-高介电-导体的结构，导体是碳材料，高介电物质是无机陶瓷材料。该材料的性能为：厚度≤3μm，储能密度高达0.65Wh/g，介电常数高达38900，介电损耗因子小于1％，可用于制备大容量多层陶瓷电容器。