一种大气细颗粒物立体监测系统，包括：气象系留气球上挂载云终端检测器，云终端检测器内置有无线通讯管理模块，以及采用光散射法测量细颗粒物模块；云中心计算机服务器，内置有采用光散射法和称重法测量细颗粒物模块，以及无线发射模块；由云终端检测器内置的无线通讯管理模块和云中心服务器内置的无线发射模块进行双向通讯。本发明还公开了利用上述装置进行大气细颗粒物立体监测的方法。