一种聚合硫酸铝改性膨润土的制备方法及其应用，将硫酸铝溶于水中，调节pH值为4.0-8.0，静置后倒出上清液，将膨润土按其与硫酸铝的质量比为1:(1-5)加入到下浊液中，搅拌后静置，倒去上清液，将下浊液干燥，得聚合硫酸铝改性膨润土。该方法反应速度快、操作简单、改性效果好。制得的聚合硫酸铝改性膨润土多孔疏松，比表面积大，易研磨，除硅效果好，可作为绿液除硅剂或用于制备绿液除硅剂，能降低除硅剂的用量，提高硅去除率。另外本发明提供的用聚合硫酸铝改性膨润土除绿液中硅的方法操作简单方便、反应速度快、聚合硫酸铝改性膨润土的用量低，硅去除率高，绿液的pH值变化很小，能降低企业耗能及成本，增加经济效益。