本发明公开了一种吸附Cr(VI)并可循环再生的分级镁铝水滑石的制备方法，该方法是：首先向镁盐和铝盐的溶液中依次加入一定量聚丙烯酸钠、Pluronic嵌段共聚物P123或F127和尿素沉淀剂，搅拌溶解后转移至水热釜中进行水热处理，水热产物经自然冷却、过滤、洗涤、真空干燥和焙烧制得对Cr(VI)性能优异的镁铝水滑石。本方法具有原料廉价、制备工艺简单、条件温和与产物形貌多样等优点，所制备的分级镁铝水滑石对水体中的Cr(VI)具有良好的吸附性能，并且可以再生循环使用。