本发明涉及基于铝基复合金属氧化物的除氟吸附材料的络合-凝聚-吸附去除饮用水中氟化物的方法。本发明首先通过控制适宜的pH值条件、铝盐的形态及其投量等，将水中游离态氟转化为络合态氟；之后引入氢氧化钙和铝盐实现凝聚过程并提供具有丰富表面羟基的活性吸附位点，从而通过凝聚和吸附作用将水中溶解态氟转化为颗粒态氟；之后水流经装填有基于铝基复合氧化物的除氟吸附材料的吸附固定床反应器进一步去除溶解态氟；最后，水流经过滤反应器去除吸附固定床反应器出水中包含的胶体、颗粒物等杂质。采用本发明的方法去除饮用水中的氟，处理水能达到WHO、USEPA相关标准以及国家饮用水标准（GB5749-2006）。