本发明涉及一种碳纳米管/石墨烯三明治结构纳米复合电容型脱盐电极的制备方法。本发明的复合电极材料中碳纳米管均匀撑在在石墨烯层间构成三明治结构，碳纳米管的一端连接剥离的石墨烯。本发明通过在石墨烯表面化学气相沉积，原位生长碳纳米管，实现低沉本、大规模制备碳纳米管/石墨烯三明治结构纳米复合材料；将碳纳米管/石墨烯三明治结构纳米复合材料与聚四氟乙烯乳液混合均匀涂抹在石墨纸上，烘干后即制得了碳纳米管/石墨烯三明治结构纳米复合电容型脱盐电极。本发明所制得的碳纳米管/石墨烯三明治结构纳米复合电极具有良好的导电性、优良的脱盐性能，在低能耗、低成本电容型脱盐方面拥有潜在的应用前景。