本发明公开了一种碳纳米管基复合吸附材料的制备方法，包括荷电固态载体的制备、聚电解质前体膜组装和碳纳米管的组装三个步骤。用预混聚电解质的方法原位合成荷电固态载体，采用静电自组装技术将阳离子聚电解质和阴离子聚电解质交替沉积在固态载体表面获得前体膜。通过表面功能化改性使碳纳米管表面带有可离子化基团，然后将其超声分散在水中得到分散液，再通过静电自组装将碳纳米管组装在固态载体颗粒上，从而得到碳纳米管基复合吸附材料。本方法的特点是温和简便，易于调控，通过将碳纳米管固定化在固相载体上解决碳纳米管在水中易聚集、难分离的瓶颈问题，为水体有机污染的处理提供高效吸附材料。