本发明提供了一种原位控制底泥氮磷释放的底泥活性覆盖系统，结构自上而下包括土工布层I、锆改性沸石覆盖层、土工布层II、混合物覆盖层以及土工布层III；混合物覆盖层由重量比为1：（1～1000）：（1～1000）的羟基磷灰石颗粒、方解石颗粒和钙改性沸石颗粒组成，锆改性沸石覆盖层由锆改性沸石颗粒组成。本发明还提供利用上述底泥活性覆盖系统控制底泥氮磷释放的方法。土工布层可以有效防止底泥覆盖材料层整体结构完整性受到外界条件的破坏，防止了底泥活性覆盖系统中活性覆盖材料的流失；利用方解石、磷灰石、钙改性沸石和锆改性沸石等覆盖材料各自控制底泥氮磷释放的优势，可有效地同时控制底泥氮磷的释放，对底泥中氮磷的固定速率快效率高，适于普遍推广。