本发明公开了一种在碳纤维纸基底上直接生长高密度碳纳米管阵列的制备方法。所用方法为化学气相沉积法。首先制备含有铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)元素的溶胶并涂覆在预处理后的碳纤维纸上。将所述形成有催化剂前驱体的碳纤维纸基底置于真空炉腔内，加热所述基底至第一温度并保持预定时间；在保护气体下，向反应炉内通入还原气体，对所述形成有催化剂前驱体的基底加热至第二温度并保持预定时间；向反应炉中通入保护气体与碳源气体的混合物，并加热至第三温度，在所述基底的催化剂表面生长出高密度碳纳米管阵列。此方法可在碳纤维纸基底上直接生长出碳纳米管阵列，可作为绿色储能器件燃料电池及超级电容器的电极材料。