本发明的高压合成MnP相的MnS纳米晶材料的方法属于纳米材料制备的技术领域。以岩盐矿MnS纳米立方块或纤维锌矿MnS纳米棒为初始原料，在金刚石对顶砧中对初始原料加压至11.6～31GPa或24.3～33GPa，得到MnP相的MnS纳米立方块或MnP相的MnS纳米棒。将金刚石对顶砧泄压至常压，仍可以得到MnP相的MnS纳米晶材料。本发明方法得到的产物具有稳定的MnP相结构，相纯度很高，粒径分布均匀、结晶性好，产物具有很好的光学性质，能潜力地应用在光学、太阳能等领域；并且具有过程简单、室温合成、合成时间短、可重复性高等优点。