本发明涉及智能材料技术领域，提供一种超分子液晶形状记忆聚氨酯的制备方法，其包括如下步骤：将含吡啶基团的二元醇与二异氰酸酯在有机溶剂中70～90℃反应1～4h，然后加入短链二元醇进行扩链反应，得含吡啶的聚氨酯；将所述含吡啶的聚氨酯与烷氧基苯甲酸或烷氧基苯酚混合，得超分子液晶聚氨酯；将所述超分子液晶聚氨酯在140～180℃热处理5～30min，冷却至室温，获得所述超分子液晶形状记忆聚氨酯；其中，所述短链二元醇中碳原子的个数为2～6。以及提供该超分子液晶形状记忆聚氨酯的制备方法所制备的超分子液晶形状记忆聚氨酯在智能控制系统、光学器件、显示器材、电子器件、纺织、玩具和日常用品中的应用。