本发明公开了一种三氧化二铁包覆碳纳米管磁性复合材料的制备方法。本发明将碳纳米管在硝酸中回流，在碳纳米管壁引入羧基、羟基、羰基等官能团，这些官能团能够吸附溶液中的金属铁离子。被吸附在碳纳米管壁上的金属铁离子与加入的氨水中的氢氧根离子反应，使氢氧化铁包覆在碳纳米管上，经过煅烧形成三氧化二铁包覆的碳纳米管。本发明的方法，简单容易，便于工业化生产，所获得的复合材料，是性能优良的软磁材料，在高密度磁记录材料，吸波材料，静电复印用墨水、宽带域变压器，噪声滤波器通讯用变压器等领域具有良好的应用前景。