本发明提供了一种基于表面原位镀铁技术的除砷方法，包括以下步骤：将洗净的石英砂与粘性矿物混合均匀，然后填装在有机玻璃柱中，测定有机玻璃柱中的混合物的孔隙率以及渗透系数，有机玻璃柱的顶部和底部分别设有进水口和出水口；将H₂S气体导入去离子水中，制得饱和HS-溶液；在有机玻璃柱中注入FeSO₄溶液，再注入去离子水，然后将饱和HS-溶液注入到有机玻璃柱中，循环上述步骤直至矿物质的表面均匀镀铁；本发明中砷元素的去除率大于99.99%。本发明解决了背景技术中的不足，该方法不仅具有除砷效率高、经济适用、无二次污染以及可行性强等优点，而且能够在含水层中进行原位镀铁除砷，适于工程实践和推广应用。