本发明涉及一种层层自组装法制备氧化锌/硅藻土纳米复合材料的方法，包括：(1)将碱的醇溶液缓慢滴加到醋酸锌的醇溶液中，滴加完成后继续搅拌，然后超声分散得到ZnO溶胶；(2)将硅藻土浸入上述ZnO溶胶中，搅拌、过滤、去离子水洗涤，然后浸入带负电荷的聚电解质溶液中，搅拌、过滤，去离子水洗涤，重复上述过程n次，得到n+1层自组装的ZnO/硅藻土材料，其中0≤n≤10；(3)将步骤(2)得到的产物烘干，然后在300～500℃下煅烧，即得。本发明的合成工艺简单，所需生产设备简单，易于实现工业化生产；本发明得到的负载了ZnO纳米颗粒的硅藻土具有吸附能力强、光催化活性好、易于回收等特点，应用前景广阔。