本发明公开一种镧或铈柱撑蒙脱石除氟吸附剂的制备方法，包括柱撑液的制备、蒙脱石的钠化、柱撑老化、离心洗涤、煅烧、粉碎过筛等过程。具体步骤是：用一定比例的碱加入到可溶的三价镧或铈的盐溶液制成柱撑液，然后加入到钠化后的蒙脱石悬浊液中柱撑老化，将悬浊液离心洗涤数次后烘干，在马弗炉中煅烧，粉碎过筛成颗粒即得除氟剂。本发明制备出的镧、铈柱撑蒙脱石除氟剂对氟的吸附容量高，不会造成二次污染，适用的pH范围广，用于高氟饮用水处理，处理后水中的氟浓度达到国家饮用水标准。