本发明涉及一种处理高浓度含磷废水的复合除磷剂及制备和应用方法，以沸石、硅酸钠、氧化钙、水为原料，通过水热合成得到复合除磷剂，该复合除磷剂中的铝含量为2.0～3.0％，钙含量为18～20％，二氧化硅含量为25～28％；将上述复合除磷剂加入到20mg/L～100mg/L含磷废水中，投加量为4.0g/L，搅拌一小时，出水磷含量达到国家一级排放标准。本发明的复合除磷剂适用于高浓度的含磷废水的处理，投加后无需用碱调节，方法简单，沉淀晶体可循环使用12次以上。