本发明公开了一种三维多孔石墨烯负载的纳米镁铝水滑石除氟剂的制备方法，步骤为：a）制备三维多孔石墨烯。b）配制镁铝溶液，将三维多孔石墨烯浸泡此中。c）将浸泡后的三维多孔石墨烯分离真空干燥，加入碳源弱碱稀溶液中反应，静置陈化，过滤洗涤干燥即得。该方法克服了传统方法制备镁铝水滑石的团聚特性，提高了纳米镁铝水滑石的比表面积；同时由于三维多孔石墨烯中的羧酸基团与镁铝原子的结合，使得纳米粒子能有效地束缚在三维多孔石墨烯的多孔通道中，避免了使用过程中纳米材料的流失，使该材料在含氟水处理中体现出显著地效果。