本发明公开了一种三维石墨烯或其复合体系的制备方法，包括：取过渡金属单质和/或含过渡金属元素的化合物为原料，经过高温还原，制备出三维多孔金属催化剂模板，利用化学气相沉积法生长三维石墨烯，获得带有催化剂骨架的三维石墨烯。进一步的，还可刻蚀处理带有催化剂骨架的三维石墨烯，获得三维石墨烯粉体。更进一步的，还将三维石墨烯粉体与金属、高分子材料、生物分子材料等复合形成复合材料体系。本发明工艺简单，能实现高质量、高密度三维石墨烯或其复合材料的快速、大量制备，在水处理，生物医药，能量产生转化与储能器件，抗静电，热管理，导热散热，传感器，电磁屏蔽，吸波和催化等方面有广泛应用前景。