本发明提供一种具有高致密、单一四方相结构铜锌锡硫光伏电池吸收材料的高压制备方法，属于半导体光电材料和新能源材料领域。其特征是以硫化亚铜(Cu₂S)，硫化锌(ZnS)和二硫化锡(SnS₂)三种化合物粉末为原料，通过在高压条件下高温烧结制备铜锌锡硫材料。将硫化亚铜，硫化锌和二硫化锡三种化合物粉末按等摩尔数配比混合，在合成压力为3～10GPa，合成温度为500～1500℃条件下，高温烧结制备出结构为单一四方相，Cu，Zn，Sn和S的原子比为2∶1∶1∶4，具有高致密度，晶粒尺寸大于1微米的铜锌锡硫光伏电池吸收材料。本方法具有制备工艺简单，反应时间短，成分和结构可控，成本低廉，生产过程绿色无污染等优点，可用于大批量铜锌锡硫光伏电池吸收材料的生产。