本发明公开了一种纯相烧绿石结构Ce₂Zr₂O₇的制备方法。本发明以纯度为99.99%的Ce(NO₃)₃·6H₂O和Zr(NO₃)₄·3H₂O为原料，按摩尔比Ce³⁺∶Zr⁴⁺=1∶1配料，以去离子水为溶剂配制一定浓度的水溶液，添加适量的柠檬酸和聚乙二醇，经磁力搅拌至澄清透明；以压力为0.1～0.3MPa的纯净空气为雾化介质将其雾化到温度为400℃的刚玉坩埚内，快速去除水分，获得前驱体，并将前驱体置于装有石墨的刚玉坩埚内，在1100℃-1400℃温度下还原24小时至72小时得到所需材料。本发明的制备方法温度低、相纯度高，安全，工艺简单。