本发明涉及一种大粒径合成云母珠光颜料，其特征在于，其以d₅₀=50~600μm的大粒径合成云母粉为基材，在该基材的表面上具有在作为沉积剂的可溶性三价铝盐的存在下、以可水解生成高折射率氧化物的可溶性盐为水解前驱体进行水解包膜而形成的高折射率氧化物膜。本发明还涉及大粒径合成云母珠光颜料的制备方法。本发明的大粒径合成云母珠光颜料具有超强的、星星般的闪烁感，具有极好的装饰效果，可广泛用于化妆品、合成革、塑料、纺织服装、油漆涂料等行业。