本发明涉及一种利用蒜皮制备纳米纤维素晶须的方法，该方法以蒜皮为原料，步骤如下：1）碳酸钠溶液中浸渍溶胀；2）碱液蒸煮脱胶；3）多糖提取；4）漂白处理；5）砂磨处理；6）酸化水解；7）洗涤透析/冷冻干燥等过程。蒜皮原料经组分分离及转化后，制成具有一定浓度的纳米纤维素分散液，分散液经过冷冻干燥去除水份后制得纳米纤维素晶须。本发明制得的纳米纤维素晶须呈针状，呈良好的分散性，并且长径比很高，直径为20nm~30nm，长度为300nm~2μm。本发明以蒜皮为原料，去除果胶等杂质成分，制得的纳米纤维素晶须经功能化复合后在光学、电学、磁学、生物学及半导体等领域具有广泛的应用价值。