本发明公开了一种利用可控脉冲激光加工纳米结构的方法及装置，将脉冲激光头发出的脉冲激光通过PLE激光透镜射入真空腔内，使脉冲激光会聚在真空腔体内的样品表面，对样品进行加工；同时用光纤探头在线探测产生的等离子体辉光中电子光谱的变化，通过改变加工气氛来以控制等离子体波的振荡频率，调控脉冲激光在样品上刻蚀出各种发光的纳米结构。本发明利用脉冲激光等离子体刻蚀技术，用光纤探头探测其等离子体辉光在不同气氛中变化，通过改变加工气氛来获得对发光工作物质进行可控的激活操作；本发明可通过切换光路来实现PLE和PLD的复合加工，制备各种半导体的发光纳米结构，特别是含量子点的超晶格发光结构。