本次发明属于薄膜材料制备技术领域，具体涉及一种制备组合薄膜材料库的装置与方法。本发明装置由组合脉冲激光镀膜机、激光器、计算机、复合分子泵和双级旋片泵组成；所述的组合脉冲激光镀膜机由RHEED电子枪、预抽管路、步进电机、靶材选择回转机构、RHEED荧光屏与CCD图像传感器、激光窗、基片架、掩膜架、伺服电机和真空室组成，通过靶材选择回转机构控制靶材切换，本发明方法是根据带沉积薄膜要求设计出相应结构的掩膜，通过组合脉冲激光镀膜机精确可控沉积多元组分薄膜库。本发明的设备操作简便，结构模块化，方便维修，填补了目前高度可控化沉积薄膜材料库设备的空缺，为薄膜材料库的制备提供了一种新型可行方法，具有广阔的应用前景。