一种仿生层状高含量碳纳米管高分子复合材料的制备方法。受自然界中鲍鱼壳有机-无机微纳米多级层层组装结构的启发，以扁平碳纳米管为无机增强材料，以高分子聚合物为有机增韧材料，通过有序组装构筑高含量碳纳米管高分子复合材料，解决了制备碳纳米管高分子复合材料的一个瓶颈问题。这种高含量碳纳米管高分子复合材料在汽车、医疗器械、航空航天领域具有广泛的应用前景。